Meskipun ini adalah sekuel To-Love-Ru, semua karakter utama kami muncul dengan beberapa tambahan baru. Rito terus terperangkap dalam skenario ecchi tanpa sensor teratas. Para alien bersaudara Deviluke masih menggunakan kemampuan unik mereka untuk mengambil pengakuan cinta Rito. Nana dan Momo telah pindah ke sekolah dan bertemu Mea, yang tampaknya adalah gadis yang bebas khawatir dan ceria. Momo secara khusus ingin berbagi Rito dan membuat harem untuknya. Saat menyusun rencananya, dia menghadapi Golden Darkness yang juga dikenal sebagai Yami. Mereka diganggu oleh siswa kerasukan yang mulai bertarung dengan kekuatan abnormal. Sekarang alur cerita baru muncul sebagai orang misterius yang mengendalikan siswa menguji keterampilan pembunuhan Yami. Siapakah musuh baru ini?
